編號:NMJS08965
篇名:用于硝基苯選擇性加氫催化的鈀鎳合金/氮化鎳界面構(gòu)筑
作者:吳靜波 高亞男 段萬春 杜先婷 余志鵬 徐坤
關(guān)鍵詞: 負(fù)載型催化劑 偶氮化合物 X射線光電子能譜 加氫反應(yīng) 選擇性加氫 過渡金屬氮化物 吸附能 界面結(jié)構(gòu)
機(jī)構(gòu): School of Chemistry and Chemical Engineering School of Chemistry and Materials Science
摘要: 金屬負(fù)載型催化劑的界面結(jié)構(gòu)設(shè)計一直是實(shí)現(xiàn)高效、高選擇性催化反應(yīng)的核心研究.本文表明,異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)PdNi&Ni3N的界面電荷重新分布可以催化硝基苯選擇性加氫成為偶氮類化合物.相比之下,獨(dú)立的PdNi合金催化硝基苯轉(zhuǎn)化為苯胺,而Ni3N載體在相同條件下對硝基苯加氫的催化幾乎沒有效果. X射線光電子能譜和理論計算表明,PdNi&Ni3N界面電荷重新分布導(dǎo)致有機(jī)反應(yīng)中間體的吸附能發(fā)生變化,從而改變加氫反應(yīng)途徑,實(shí)現(xiàn)偶氮化合物的高選擇性生成.本研究進(jìn)一步表明了界面結(jié)構(gòu)設(shè)計在有機(jī)催化加氫反應(yīng)中的重要性,而且可能會引起研究者對于異質(zhì)結(jié)構(gòu)金屬(合金)/過渡金屬氮化物更多的科學(xué)興趣,以應(yīng)用于催化領(lǐng)域的不斷發(fā)展。