編號：CYYJ03778
篇名：陷阱態(tài)對Ag-TiO2光誘導(dǎo)界面電荷轉(zhuǎn)移的影響:電化學(xué)、光電化學(xué)和光譜表征
作者：梁志豪 王家正 王丹 周劍章 吳德印
關(guān)鍵詞： 等離激元 Ag-TiO2 陷阱態(tài) 電荷轉(zhuǎn)移 光電化學(xué)表征
機構(gòu)： 廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院
摘要： 在基于金屬-半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)構(gòu)的等離激元介導(dǎo)化學(xué)反應(yīng)中,了解其中的電荷轉(zhuǎn)移和復(fù)合機制進而調(diào)控界面、提高界面電荷分離,對于提高等離激元催化反應(yīng)效率至關(guān)重要。但電化學(xué)體系中固液界面上的等離激元光電催化反應(yīng)是一個多過程、多時間尺度、多影響因素的復(fù)雜體系,光生載流子在界面間傳遞機制的研究仍面臨著巨大的挑戰(zhàn)。由于光電化學(xué)信號的產(chǎn)生和變化包含了諸多體相和界面過程,因此光電化學(xué)方法是探究等離激元催化反應(yīng)過程中的界面電荷轉(zhuǎn)移機制的有效手段之一。本文合成了TiO2和Ag-TiO2納米粒子,以光電化學(xué)方法作為主要研究手段,并結(jié)合電化學(xué)和各種譜學(xué)表征手段,探究了電極陷阱態(tài)對界面電荷轉(zhuǎn)移機制的影響。結(jié)果表明,在Ag負載在TiO2表面后,電極的陷阱態(tài)顯著增加。結(jié)合XPS以及PL光譜,陷阱態(tài)增加可主要歸咎于表面羥基。陷阱態(tài)的增加導(dǎo)致了熒光的猝滅和光電響應(yīng)的減弱,但增加的陷阱態(tài)復(fù)合過程也延長了載流子的壽命。陷阱態(tài)的調(diào)控必然會影響界面電荷轉(zhuǎn)移,從而改變熱載流子的數(shù)量和壽命,進而調(diào)控后續(xù)Ag界面上的等離激元反應(yīng)。在反應(yīng)位點位于金屬的基于金屬-半導(dǎo)體復(fù)合體系的等離激元催化反應(yīng)中,認識到半導(dǎo)體陷阱態(tài)對于界面電荷轉(zhuǎn)移的作用有助于在等離激元介導(dǎo)化學(xué)反應(yīng)中更好地利用載流子、提高反應(yīng)效率。
