編號：CYYJ03756
篇名：氮摻雜石墨烯負(fù)載過渡金屬催化CO2RR的DFT研究
作者：劉海龍 周震 程平
關(guān)鍵詞： 氮摻雜石墨烯 CO2RR 過渡金屬 DFT 單原子催化劑
機(jī)構(gòu)： 上海理工大學(xué)材料與化學(xué)學(xué)院
摘要： 設(shè)計了氮摻雜石墨烯負(fù)載四種過渡金屬單原子催化劑用于CO2RR(金屬為Cu、Rh、Ir、Mn),考慮了5種氮配位(N1、N2-1、N2-2、N3和N4),并通過第一性原理研究反應(yīng)機(jī)理。自由能曲線顯示Ir-N4具有-0.323e V的低極限電位,通過增加缺陷改性的Rh-N4的CO2RR性能也得到了改善。進(jìn)一步通過Ir-N4和Rh-N4的差分電荷和態(tài)密度曲線分析吸附中間體COOH和金屬原子之間的電荷轉(zhuǎn)移和鍵合狀態(tài),發(fā)現(xiàn)金屬原子和COOH之間的強(qiáng)烈相互作用形成了共價鍵,從而降低反應(yīng)的總能量。本研究為設(shè)計高效的單原子CO2RR催化劑提供了理論參考。
