編號(hào)：NMJS08890
篇名：原位拉曼光譜在電催化CO2還原中的應(yīng)用
作者：趙亞然 謝微 徐冰君
關(guān)鍵詞： SERS 二氧化碳還原 銅催化劑 電催化 反應(yīng)活性位
機(jī)構(gòu)： 北京師范大學(xué)珠海校區(qū)自然科學(xué)高等研究院 南開大學(xué)化學(xué)學(xué)院 北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院
摘要： 銅催化的二氧化碳/一氧化碳電還原過程利用可再生清潔能源產(chǎn)生的電能將大氣中的二氧化碳轉(zhuǎn)化為高利用價(jià)值的含碳化工產(chǎn)品,是實(shí)現(xiàn)碳減排和“雙碳”目標(biāo)的有效技術(shù)手段。但是,反應(yīng)條件下銅表面的吸附物種不明確,并且,反應(yīng)活性位點(diǎn)仍不清晰�；谠粰z測(cè)的機(jī)理研究可指導(dǎo)理解反應(yīng)體系,明確反應(yīng)中間體和活性位點(diǎn)。本工作利用原位表面增強(qiáng)拉曼光譜(SERS)發(fā)現(xiàn)了反應(yīng)電壓下銅催化劑表面吸附的氧化物(CuOx)和氫氧化物(CuOx(OH)y)物種,二者的相對(duì)含量取決于反應(yīng)體系的電壓和催化劑表面結(jié)構(gòu)。通過調(diào)控初始銅表面的氧化程度,發(fā)現(xiàn)在氧化程度較高的銅表面上CuOx(OH)y較為豐富。結(jié)合電化學(xué)活性分析,并未發(fā)現(xiàn)這兩種吸附物種與多碳產(chǎn)物選擇性的直接關(guān)系,排除了其所在位點(diǎn)是反應(yīng)活性位點(diǎn)的可能性。
