編號:NMJS02988
篇名:Au/N-Ti-HMS的制備及其催化丙烯直接環(huán)氧化反應的研究
作者:張文敏; 劉義武; 李顥; 李小強; 張小明;
關鍵詞:Ti-HMS; 氮化作用; 納米金催化劑; 丙烯環(huán)氧化;
機構: 中國科學院成都有機化學有限公司; 中國科學院研究生院; 內江師范學院化學化工學院;
摘要: 以十二胺為模板劑合成了一系列不同Ti含量的介孔分子篩Ti-HMS,并通過高溫氨處理對其進行高溫改性,在分子篩表面和骨架中引入堿性N原子.分別以改性前后的Ti-HMS為載體使用沉積沉淀法制得納米金催化劑,并考察氫氣、氧氣共存條件下催化丙烯氣相直接環(huán)氧化的催化性能.通過氮氣等溫吸附-脫附、X射線衍射(XRD)、傅里葉變換紅外(FT-IR)光譜、紫外-可見漫反射(DR UV-Vis)光譜、電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜法(ICP-AES)及高倍透射電鏡(HRTEM)對載體及納米金催化劑進行了表征.結果表明:合成的Ti-HMS分子篩試樣具有典型的六方介孔特征,Ti以骨架四配位狀態(tài)存在.以850℃高溫氮化改性Ti-HMS為載體制備的納米金催化劑,在常壓、100℃條件下,催化丙烯環(huán)氧化,反應30 min后,丙烯的轉化率達6.28%,環(huán)氧丙烷的選擇性為83.10%;反應270 min后丙烯的轉化率降至4.74%,環(huán)氧丙烷的選擇性為82.49%.經高溫改性處理后,催化劑的活性及穩(wěn)定性都得到了大幅度提高.