編號(hào)：CYYJ04231
篇名：炭黑負(fù)載增加活性炭缺陷位點(diǎn)催化甲烷裂解制氫機(jī)理研究
作者：楊麗 劉帥 辛春梅 劉魯 曾星揚(yáng) 劉方
關(guān)鍵詞： 甲烷催化裂解 活性炭 炭黑 缺陷結(jié)構(gòu)
機(jī)構(gòu)： 中國(guó)礦業(yè)大學(xué)低碳能源與動(dòng)力工程學(xué)院
摘要： 在“雙碳”目標(biāo)時(shí)代背景下,甲烷催化裂解制氫因無(wú)CO2排放被認(rèn)為是一種很有前途的高純制氫技術(shù)。其中針對(duì)碳基催化劑改性的研究是一大關(guān)注熱點(diǎn)。為提高活性炭(Activated Carbon,AC)催化劑的穩(wěn)定性,提出了以椰殼活性炭負(fù)載科琴黑炭黑(Carbon Black,CB)制備的新型催化劑,并對(duì)其進(jìn)行了表征測(cè)試分析、催化甲烷裂解實(shí)驗(yàn)以及分子模擬計(jì)算。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:分散劑使用1 g、AC和CB質(zhì)量配比8∶2時(shí)制備的催化劑具有較好的催化性能,反應(yīng)溫度在1000℃時(shí)初始活性高達(dá)85%以上,延緩失活15 min,反應(yīng)中期甲烷轉(zhuǎn)化率比AC最高提升8%左右。這是因?yàn)镃B負(fù)載在AC表面經(jīng)反應(yīng)生成具有缺陷位點(diǎn)的沉積碳。分子模擬計(jì)算結(jié)果顯示,主要是拓?fù)淙毕莸拇嬖谑沟闷鋝、p軌道非局域性增大,提高其甲烷吸附性能,促進(jìn)反應(yīng)進(jìn)行。同時(shí),AC表面的微孔以及羧基、羰基、羥基等含氧官能團(tuán)也對(duì)甲烷分子的吸附有不同程度的促進(jìn)作用。孔徑為0.8 nm時(shí)吸附熱最大,這意味著微孔的存在有利于甲烷在AC上吸附,特別是小微孔;3種官能團(tuán)均可以促進(jìn)甲烷在AC表面的吸附,其中羧基促進(jìn)作用更好,羰基和羥基效果相差不大。
