編號(hào):CYYJ03883
篇名:一維g-C3N4/二維Ti3C2Tx界面調(diào)制促進(jìn)光催化CO2還原活性與選擇性
作者:鐘蕤羽 梁玉潔 黃菲 梁詩(shī)諾 劉升衛(wèi)
關(guān)鍵詞: 碳化鈦 高結(jié)晶氮化碳 一維/二維 光催化二氧化碳還原 助催化劑
機(jī)構(gòu): 中山大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院
摘要: 二維/二維結(jié)構(gòu)的二維層狀光催化劑與二維 Ti3C2Tx (T = OH,O,或 F) MXene 共催化劑在人工光合作用方面得到了廣泛的研究。不幸的是,這些輔助催化劑的總體光反應(yīng)效率往往受到弱的2D/2D 界面范德瓦爾斯相互作用,高的界面靜電屏障和緩慢的界面電荷轉(zhuǎn)移的限制。本研究使用熔鹽法沿 c 軸生長(zhǎng)1D 晶體 g-C3N4(CCN)納米棒,并通過(guò)冷凍干燥輔助界面耦合組裝到2D Ti3C2Tx襯底上,形成一種具有界面氫鍵的1D/2D 構(gòu)型的獨(dú)特肖特基結(jié)光催化劑。CCN 納米棒中的光電子可以沿徑向 π 共軛平面?zhèn)鬟f到氫鍵結(jié)合的2D Ti3C2Txin,其1D/2D 結(jié)構(gòu)比傳統(tǒng)的2D/2D 結(jié)構(gòu)催化劑中緩慢的層間電荷轉(zhuǎn)移效率更高。結(jié)果表明,經(jīng)過(guò)優(yōu)化的1D-CCN/2D-Ti3C2Tx 混合光催化劑(TC/CCN-FD)在2.13 μmol g-1h-1的速率下表現(xiàn)出優(yōu)異的 CO2還原活性,其光催化還原效率分別是原始1D CCN 和2D 塊體 g-C3N4光催化劑的5.6倍和8.9倍。此外,TC/CCN-FD 對(duì)多電子還原產(chǎn)物(CH4)的選擇性顯著增強(qiáng),這是由于界面電荷轉(zhuǎn)移越過(guò) CCN/Ti3C2Tx 界面越快,Ti3C2Tx 催化劑上的光電子密度越高。本文的工作對(duì)進(jìn)一步研究通過(guò)匹配界面晶體取向和增強(qiáng)界面相互作用來(lái)抑制界面電荷轉(zhuǎn)移勢(shì)壘具有重要的啟發(fā)意義。