編號(hào)：CYYJ03189
篇名：納米ZSM-5在高硅鋁比料液中的再生長機(jī)制及其甲醇制芳烴性能
作者：惠燕 付廷俊 馬倩 李忠
關(guān)鍵詞： 沸石 水熱 制備 催化 選擇性 甲醇制芳烴
機(jī)構(gòu)： 太原理工大學(xué)省部共建煤基能源清潔高效利用國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室
摘要： 芳烴選擇性低是ZSM-5催化甲醇制芳烴反應(yīng)的難點(diǎn)問題,調(diào)變ZSM-5酸性質(zhì)是提升選擇性的重要方法。本研究將SiO2/Al2O3為50的納米ZSM-5分別置于硅鋁比為50、110、220、440和660的料液中繼續(xù)水熱生長,優(yōu)化其表面酸性,以提高輕質(zhì)芳烴選擇性。采用X射線衍射(XRD)、透射電子顯微鏡(TEM)、X射線熒光光譜(XRF)、吡啶紅外(Py-IR)、氨氣程序升溫脫附(NH3-TPD)等手段分析所得ZSM-5形貌、織構(gòu)和酸性質(zhì),研究其水熱再生長規(guī)律。發(fā)現(xiàn)生長過程中原粉部分溶解,包圍在其表面的料液先形成小晶粒,經(jīng)逐步堆積完成對原粉的包覆,最終形成孔道貫通性良好的單晶。在較低硅鋁比料液中樣品粒徑分布不均勻,然而隨著料液硅鋁比的增加,包覆趨向均勻且表面呈現(xiàn)凸起結(jié)構(gòu)。二次生長顯著改變了表面酸性質(zhì)及芳構(gòu)化性能,在硅鋁比為220的料液中生長后總酸量增加到194.9μmol/g,高于原粉的169.7μmol/g。值得注意的是,催化劑表面的強(qiáng)酸占比由原粉的37%顯著增加至53%,B/L值也由原粉的0.56增加至3.19。該酸性的變化在促進(jìn)甲醇芳構(gòu)化的同時(shí),還能強(qiáng)化芳烴的脫烷基化而提高BTX選擇性,使總芳烴選擇性和BTX選擇性分別由16.1%和8.2%提高到23.8%和13.5%。
