編號:CYYJ02403
篇名:Ru/ZrO2催化劑催化氨硼烷水解產(chǎn)氫研究
作者:孫海杰 劉欣改 陳志浩 陳凌霞 張路 梅洋洋
關(guān)鍵詞: 釕 二氧化鋯 催化劑 氨硼烷 產(chǎn)氫
機構(gòu): 鄭州師范學(xué)院化學(xué)化工學(xué)院 中國煙草總公司鄭州煙草研究院
摘要: 采用浸漬-化學(xué)還原法制備了Ru/ZrO2催化劑,并考察了釕負(fù)載量、硼氫化鈉的用量、還原溫度以及反應(yīng)條件對催化劑Ru/ZrO2催化BH3NH3水解產(chǎn)氫的影響。結(jié)果表明,在釕的負(fù)載量為0.4%,釕與還原劑硼氫化鈉的物質(zhì)的量比為1∶1.6,還原溫度為303 K時,Ru微晶尺寸為3.2 nm,Ru/ZrO2催化劑催化BH3NH3水解產(chǎn)氫的轉(zhuǎn)化頻率TOF(turn over frequency)為38.4 mol/mol(Ru)·min。攪拌轉(zhuǎn)速為450 r/min時,外擴散限制消除,產(chǎn)氫速率最大;產(chǎn)氫速率與催化劑用量成正比,氨硼烷水解產(chǎn)氫反應(yīng)由催化劑界面反應(yīng)控制;隨著反應(yīng)溫度的升高,氨硼烷產(chǎn)氫速率系數(shù)增大,副產(chǎn)物偏硼酸鈉越易從催化劑表面脫附,產(chǎn)氫速率越大。反應(yīng)動力學(xué)計算表明Ru/ZrO2催化劑催化BH3NH3水解產(chǎn)氫速率與氨硼烷濃度無關(guān),活化能為66 kJ/mol。