編號：CYYJ02294
篇名：氮化硼負(fù)載的高分散Au-CuO_(x)納米顆粒用于低溫CO氧化
作者：吳凡 賀雷 李文翠 路饒 王陽 陸安慧
關(guān)鍵詞： 氮化硼 金催化劑 一氧化碳氧化 氧化銅 電子轉(zhuǎn)移
機(jī)構(gòu)： 大連理工大學(xué)化工學(xué)院
摘要： 負(fù)載型金催化劑顯示出高的低溫CO氧化活性,其催化性能與載體的性質(zhì)密切相關(guān).近年來,六方氮化硼作為一種新型催化材料引起了極大關(guān)注.已有研究表明,二維結(jié)構(gòu)的氮化硼納米片有利于傳質(zhì)擴(kuò)散,并且暴露出大量的表面和邊緣,作為新型非金屬催化劑在烷烴氧化脫氫中表現(xiàn)出優(yōu)異的活性.同時,CO氧化反應(yīng)是強(qiáng)放熱過程,氮化硼具有優(yōu)良的導(dǎo)熱性能,能夠減少反應(yīng)過程中熱點(diǎn)的形成.然而氮化硼是非還原性載體,與活性組分金之間的相互作用較弱,需要通過改性來加強(qiáng)金與氮化硼載體間的相互作用.基于此,本文首先通過球磨處理來獲得具有高比表面積和富缺陷的氮化硼納米片載體,采用浸漬法在氮化硼納米片上引入銅物種,實(shí)現(xiàn)對載體的改性,然后采用傳統(tǒng)的沉積-沉淀法制備Au-CuO_(x)/BN催化劑.經(jīng)氧化性氣氛預(yù)處理后,Au-CuO_(x)/BN催化劑表現(xiàn)出良好的低溫CO氧化活性,80℃下即可實(shí)現(xiàn)CO的完全轉(zhuǎn)化.采用X射線衍射(XRD),高分辨透射電鏡(HRTEM),氫氣程序升溫還原(H_(2)-TPR),X射線光電子能譜(XPS),CO吸附原位漫反射紅外光譜(CO-DRIFT)等表征手段深入分析了Au-CuO_(x)/BN的結(jié)構(gòu)與催化活性的關(guān)系.XRD測試結(jié)果未觀察到明顯的金和銅物種衍射峰,表明二者在氮化硼載體上高度分散.HRTEM和元素分析面掃描結(jié)果進(jìn)一步表明,氧化銅主要分布于BN邊緣的官能團(tuán)和缺陷位上,金納米粒子與銅物種的空間分布位置一致,表明BN通過穩(wěn)定CuO_(x)物種進(jìn)而實(shí)現(xiàn)了金納米粒子(2.0 nm)的高分散,且反應(yīng)后的金納米粒子未發(fā)生明顯團(tuán)聚.H_(2)-TPR結(jié)果表明金和銅物種間的相互作用可促進(jìn)銅物種的還原,XPS分析進(jìn)一步證實(shí)了金和銅物種之間存在電子轉(zhuǎn)移.CO-DRIFT結(jié)果表明,Au-CuO_(x)/BN催化劑對CO的吸附能力和提供活性氧物種的能力顯著強(qiáng)于Au/BN催化劑,從而促進(jìn)了CO氧化反應(yīng).綜上,銅物種作為連接金和氮化硼載體之間的橋梁,促
