編號:CPJS06950
篇名:石墨烯基聯(lián)四唑含能配位聚合物的制備、表征及催化活性
作者:張雪雪 呂杰堯 何偉 陳書文 楊志劍 嚴啟龍
關鍵詞: 石墨烯 含能催化劑 含能配位聚合物 晶型調節(jié) 熱穩(wěn)定性 催化機制
機構: 西北工業(yè)大學燃燒、熱結構與內流場重點實驗室 中國工程物理研究院化工材料研究所
摘要: 采用溶劑熱法制備了一系列新型石墨烯基聯(lián)四唑鈍感含能配位聚合物,該含能配位聚合物以鈷和鎳兩種金屬離子為典型配位中心,氧化石墨烯(GO)為結晶摻雜物,配體選用1,1′-二羥基-5,5′-聯(lián)四唑(DHBT)和5,5′-聯(lián)四唑(H2BT)。通過調節(jié)合成工藝參數,成功制備出GO-Co-DBT、GO-Co-BT、GO-Ni-DBT、α-GO-Ni-BT與β-GO-Ni-BT五種含能催化劑。采用粉末衍射(XRD)、X射線光電子能譜(XPS)、掃描電鏡(SEM)/能譜(EDS)和差熱掃描量熱儀(DSC)-熱重分析儀TG等技術對這五種含能催化劑形貌結構進行了表征,并采用DSC-TG研究了GO-Co-DBT、GO-Co-BT、GO-Ni-DBT、α-GO-Ni-BT對高氯酸銨(AP)和黑索今(RDX)催化熱分解性能的影響。結果表明,石墨烯誘導聯(lián)四唑配合物結晶可減少晶體缺陷,從而降低熱點產生幾率,提高熱穩(wěn)定性。其中,GO-Co-DBT、GO-Ni-DBT與GO-Ni-BT分解溫度高于200℃。石墨烯基聯(lián)四唑配合物含能催化劑對AP與RDX的熱分解反應具有顯著的催化作用,通過轉移O元素與NH4^+反應來提高生成NH3和H2O的反應深度,使AP兩個放熱峰重疊,總放熱量增加,催化效應顯著。AP的歸一化放熱量增至2757.0 J·g^-1,轉晶對應的吸熱峰熱值降低至23.2 J·g^-1,RDX的歸一化放熱量提高至2898.0 J·g^-1,相對于純AP,RDX放熱量提高50%以上,在保證催化效果的同時提高體系的熱穩(wěn)定性。