編號(hào):NMJS06011
篇名:熱聚合硫氰酸銨制備多孔g-C3N4納米片及其可見光催化分解水制氫性能
作者:崔言娟 ;王愉雄 ;王浩 ;曹福 ;陳芳艷
關(guān)鍵詞:氮化碳 納米片 半導(dǎo)體 氨 光催化 產(chǎn)氫
機(jī)構(gòu): 江蘇科技大學(xué)環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院,江蘇鎮(zhèn)江212003
摘要: 二維層狀半導(dǎo)體材料與其體相堆積結(jié)構(gòu)相比表現(xiàn)出獨(dú)特的性質(zhì),有望在納米材料科學(xué)領(lǐng)域取得新的突破.基于對(duì)太陽能利用的研究,二維半導(dǎo)體光催化材料引起了研究者的廣泛關(guān)注.諸多半導(dǎo)體材料已被設(shè)計(jì)合成二維納米片結(jié)構(gòu)應(yīng)用于光催化領(lǐng)域,如MoS2,WS2,SnS2和TiO2等.石墨相氮化碳(g-C3N4)是一種典型的非金屬二維聚合物半導(dǎo)體.二維層狀結(jié)構(gòu)的組成使得g-C3N4納米片能夠表現(xiàn)出優(yōu)異的光電性質(zhì).然而,其合成目前仍然存在很大困難.目前已報(bào)道的單層或多層g-C3N4的制備主要有超聲輔助溶劑剝離法、熱處理法、插層法和電化學(xué)合成法等.但這些方法存在合成復(fù)雜和引入結(jié)構(gòu)缺陷等不足.另外,在體相組成中插入孔結(jié)構(gòu)也能夠提高g-C3N4的光催化活性.目前常用的方法主要是模板法.然而,在這些生孔過程中往往引起聚合度降低,增加長(zhǎng)程無序度,不利于光生載流子的傳輸.因此,如果將多孔結(jié)構(gòu)引入g-C3N4納米片,同時(shí)提高其聚合度結(jié)構(gòu),將在很大程度上提高其光催化性能.本文利用直接氨氣熱聚合的方法,將硫氰酸銨進(jìn)行高溫?zé)崽幚?一步法合成出較高聚合度的多孔g-C3N4納米片,在可見光照射下表現(xiàn)出較高的產(chǎn)氫活性和穩(wěn)定性.采用X射線衍射(XRD)、紅外光譜(FTIR)、熒光光譜(PL)和電子順磁共振(EPR)等方法對(duì)多孔g-C3N4納米片結(jié)構(gòu)進(jìn)行了詳細(xì)表征.在助催化劑Pt存在下,采用可見光照射(〉420 nm)分解水產(chǎn)氫的方法評(píng)價(jià)了其光催化性能.結(jié)果表明,熱處理溫度對(duì)產(chǎn)物結(jié)構(gòu)及性能具有較大影響.XRD結(jié)果表明,在450 ℃熱處理,硫氰酸銨未完全聚合,與前期氮?dú)鉄崽幚淼慕Y(jié)論不同.當(dāng)熱聚合溫度上升至500 ℃,石墨相結(jié)構(gòu)形成.至600 ℃時(shí),石墨相的層間距縮小,且聚合度沒有明顯下降.這表明氨氣氣氛抑制了原料分解,提高了分解聚合溫度,同時(shí)增加了產(chǎn)物的聚合度.FTIR結(jié)果表明,熱聚合溫度�