編號:CPJS02714
篇名:介孔HM沸石催化金剛烷的制備
作者:周志偉; 王巍; 秦娟; 武文良;
關(guān)鍵詞:金剛烷; 介孔HM沸石; 酸-堿結(jié)合處理; 橋式四氫雙環(huán)戊二烯; 異構(gòu)化;
機(jī)構(gòu): 南京工業(yè)大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院; 江蘇省科技金融服務(wù)中心;
摘要: 采用酸-堿相結(jié)合的處理方法對含有模板劑四乙基氫氧化銨的低硅/鋁摩爾比絲光沸石(HM)進(jìn)行改性處理,制備了一系列介孔HM沸石;采用XRD、N2吸附-脫附、NH3-TPD和SEM手段表征所制備的介孔HM沸石催化劑的物化性質(zhì),并在100mL間歇式不銹鋼高壓反應(yīng)釜中考察了其在橋式四氫雙環(huán)戊二烯(endo-TCD)異構(gòu)化制備金剛烷反應(yīng)中的催化性能。結(jié)果表明,先采用6mol/L HCl溶液對低硅/鋁摩爾比(n(Si)/n(Al)=9)HM進(jìn)行酸處理,使其硅/鋁摩爾比提高到30.1,進(jìn)而采用不同濃度的NaOH溶液進(jìn)行堿處理,可以在HM沸石中成功引入介孔,并且能保持較為完整的晶體形貌。當(dāng)堿處理液濃度為0.2mol/L時,所得HM-6H-0.2沸石由于其適宜的酸性質(zhì)和良好的擴(kuò)散性能,endo-TCD轉(zhuǎn)化率和金剛烷產(chǎn)率達(dá)到最高。采用HM-6H-0.2為催化劑,在較適宜的操作條件下,即m(HM-6H-0.2)/m(endo-TCD)=0.6、反應(yīng)溫度260℃、反應(yīng)時間6h時,endo-TCD轉(zhuǎn)化率達(dá)到98.5%,金剛烷產(chǎn)率為33.7%,且催化劑重復(fù)使用5次后,金剛烷產(chǎn)率仍可達(dá)到28.5%。