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            元能科技(廈門(mén))有限公司

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            文獻(xiàn)賞析 | 通過(guò)自適應(yīng)壓電效應(yīng)中不可避免的應(yīng)力變化杠桿得到穩(wěn)定的鋰金屬陽(yáng)極

            文獻(xiàn)賞析 | 通過(guò)自適應(yīng)壓電效應(yīng)中不可避免的應(yīng)力變化杠桿得到穩(wěn)定的鋰金屬陽(yáng)極
            元能科技  2024-03-29  |  閱讀:900

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            1.文章摘要

            鋰金屬陽(yáng)極的體積膨脹所帶來(lái)的應(yīng)力變化阻礙了其在實(shí)際應(yīng)用中的潛力釋放,從而導(dǎo)致電極開(kāi)裂、固體電解質(zhì)界面損傷和枝晶生長(zhǎng)等問(wèn)題。盡管有各種各樣的保護(hù)策略來(lái)“對(duì)抗”鋰金屬陽(yáng)極的應(yīng)力,但它們無(wú)法從根本上解決內(nèi)在問(wèn)題。本文提出了一種獨(dú)特的策略,通過(guò)自適應(yīng)壓電效應(yīng),利用電池循環(huán)過(guò)程中產(chǎn)生的應(yīng)力,轉(zhuǎn)化為自適應(yīng)的內(nèi)置電場(chǎng),加速鋰離子的遷移,使鋰沉積均勻化,減輕應(yīng)力集中。通過(guò)有限元仿真進(jìn)一步驗(yàn)證了壓電效應(yīng)調(diào)制電化學(xué)-機(jī)電-力場(chǎng)演化的機(jī)理并解耦。受此策略的啟發(fā),采用高靈敏度,快速響應(yīng)和一定強(qiáng)度適應(yīng)性的壓電聚合物來(lái)證明可行性,相應(yīng)的受保護(hù)鋰金屬陽(yáng)極在電流密度為10 mA /cm2的情況下表現(xiàn)出超過(guò)6000小時(shí)的循環(huán)穩(wěn)定性,也延長(zhǎng)了各種扣電和軟包電池系統(tǒng)的使用壽命。這項(xiàng)課題有效地解決了與應(yīng)力相關(guān)的問(wèn)題,并解耦了電化學(xué)-力學(xué)場(chǎng)的演變,也有助于開(kāi)發(fā)更穩(wěn)定的鋰陽(yáng)極,為未來(lái)的研究做出貢獻(xiàn)。

            2.圖文賞析

            本文將傳感技術(shù)與有限元模擬相結(jié)合,研究了電池循環(huán)過(guò)程中鋰金屬陽(yáng)極的應(yīng)力演化,并對(duì)電池循環(huán)過(guò)程中的應(yīng)力增長(zhǎng)和分布進(jìn)行了現(xiàn)場(chǎng)監(jiān)測(cè)。

            2.jpg 原位膨脹分析系統(tǒng)(SWE2110);壓力分布測(cè)量系統(tǒng)(BPD1000)

            作者采用原位傳感器檢測(cè)了一個(gè)50 × 50 mm2的軟包電池在循環(huán)過(guò)程中的應(yīng)力變化,該電池由Bare-Li和幾乎無(wú)體積變化的LFP陰極組裝而成。這種軟包電池在循環(huán)過(guò)程中表現(xiàn)出明顯的應(yīng)力變化,說(shuō)明鋰金屬陽(yáng)極在鋰沉積和脫離過(guò)程中體積變化顯著。Bare-Li/LFP軟包電池在幾個(gè)操作周期內(nèi)的壓力分布如圖所示,應(yīng)力分布不均勻,局部區(qū)域形成比應(yīng)力集中,特別是在TAB位置,結(jié)果表明,軟包電池存在應(yīng)力波動(dòng)大、應(yīng)力分布不均勻和局部應(yīng)力集中現(xiàn)象。這些問(wèn)題會(huì)在循環(huán)過(guò)程中逐漸累積,最終導(dǎo)致電池?fù)p壞。

            作者提出了一種通過(guò)自適應(yīng)壓電效應(yīng)將固有應(yīng)力變化轉(zhuǎn)化為內(nèi)置電場(chǎng)的方法,采用有限元模擬詳細(xì)解釋了壓電效應(yīng)在鋰金屬陽(yáng)極充電過(guò)程中對(duì)電化學(xué)-機(jī)電-力場(chǎng)耦合關(guān)系的調(diào)控及演化機(jī)理,在充電過(guò)程中,鋰離子的沉積導(dǎo)致陽(yáng)極厚度的變化。此外,在充電過(guò)程中,壓電薄膜內(nèi)部的內(nèi)應(yīng)力和產(chǎn)生的電場(chǎng)的大小隨沉積厚度的變化而自適應(yīng)變化。值得注意的是,在陽(yáng)極表面鋰沉積較多的地方會(huì)自發(fā)產(chǎn)生較大的應(yīng)力和調(diào)節(jié)電場(chǎng)。這一現(xiàn)象證明了壓電薄膜在不同的電荷狀態(tài)(SOC)和陽(yáng)極表面的不同位置,具有根據(jù)鋰沉積量自動(dòng)調(diào)節(jié)內(nèi)部電場(chǎng)強(qiáng)度的適應(yīng)性。

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            作者為了驗(yàn)證壓電效應(yīng)和多物理場(chǎng)響應(yīng)的影響,制備了兩種具有壓電性能的聚合物材料PLA和PVDF進(jìn)行比較。利用壓電響應(yīng)力顯微鏡(PFM)對(duì)PLA的關(guān)鍵壓電性能進(jìn)行了全面表征。結(jié)果表明,PLA在0 ~ 85 pm范圍內(nèi)表現(xiàn)出更為突出的伸縮振動(dòng); 顯著高于PVDF (0 ~ 20 pm)。更高且更均勻的極化響應(yīng)電壓說(shuō)明PLA具有比PVDF更好的壓電性能。為了證明和驗(yàn)證PLA和PVDF的機(jī)電耦合效應(yīng),以及固有電場(chǎng)的強(qiáng)度,使用壓電裝置測(cè)量了材料在變應(yīng)力下產(chǎn)生的電位輸出。將PVDF和PLA膜連接到示波器上,承受5 – 35N的外力,結(jié)果表明,即使在微小的力(5 N)下,PLA膜的壓電性也能產(chǎn)生內(nèi)置電場(chǎng),表明其對(duì)壓力的響應(yīng)精度和靈敏度很高。

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            內(nèi)置電場(chǎng)具有獨(dú)特的機(jī)電耦合效應(yīng),作者通過(guò)理論仿真和實(shí)驗(yàn)結(jié)果相結(jié)合,驗(yàn)證了其對(duì)LMA的保護(hù)機(jī)理。作者采用有限元模擬的方法研究了壓電薄膜內(nèi)部電場(chǎng)對(duì)Li+離子電化學(xué)行為的影響。與Bare-Li相比,PLA-Li膜內(nèi)的Li+離子濃度梯度明顯降低,從而減弱了濃度極化,顯著降低了枝晶形態(tài)發(fā)展的可能性。除了通常研究的垂直于陽(yáng)極表面的Li+離子濃度梯度外,還模擬了充電過(guò)程中陽(yáng)極表面內(nèi)的濃度梯度,深入研究了局部電流密度與Li+離子濃度分布的關(guān)系。與Bare-Li相比,充電過(guò)程中陽(yáng)極表面的Li+離子濃度分布存在明顯差異,導(dǎo)致圖中局部電流密度分布明顯不均勻。相反,PLA - Li內(nèi)部產(chǎn)生的電場(chǎng)保證了陽(yáng)極表面內(nèi)Li+離子的濃度差保持在極低的水平,實(shí)現(xiàn)了局部電流密度分布均勻。這些結(jié)果表明,內(nèi)置電場(chǎng)不僅可以緩解垂直方向上Li+離子的濃度梯度,還可以減小平面內(nèi)鋰離子濃度的差異,從而協(xié)同促進(jìn)局部電流密度的均勻分布。

            利用電化學(xué)阻抗譜(EIS)分析了對(duì)稱鋰/鋰電池的鋰離子交換電流。與Bare-Li相比,PLA-Li在不同的循環(huán)次數(shù)下表現(xiàn)出較小的SEI電阻(RSEI),且RSEI隨循環(huán)次數(shù)的增加而減小。在此基礎(chǔ)上,利用有限元法分析了壓電效應(yīng)對(duì)陽(yáng)極形貌的影響。經(jīng)過(guò)5次循環(huán),PLA-Li陽(yáng)極仍保持光滑平坦的形貌,而B(niǎo)are-Li陽(yáng)極表面在循環(huán)過(guò)程中逐漸呈現(xiàn)出粗糙的枝晶形貌,Bare-Li的形態(tài)逐漸惡化導(dǎo)致SEI內(nèi)部應(yīng)力集中,使其容易發(fā)生故障并形成裂紋,從而導(dǎo)致電解液消耗增加、庫(kù)侖效率降低、“死”鋰積累和電池過(guò)早失效。模擬結(jié)果和實(shí)驗(yàn)證據(jù)都證實(shí)PLA在Li+離子的均勻沉積中起著至關(guān)重要的作用,從而減少枝晶的形成,使鋰電池的壽命和安全性得以提高。

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            為了進(jìn)一步證實(shí)內(nèi)置電場(chǎng)對(duì)應(yīng)力調(diào)制的影響,我們將鋰金屬陽(yáng)極組裝成對(duì)稱電池,并評(píng)估了它們的電化學(xué)性能。采用對(duì)稱電池恒流循環(huán)的方法研究了鋰金屬陽(yáng)極與Bare-Li、PVDF-Li和PLA-Li的界面穩(wěn)定性。在電流密度為1至5 mA /cm?2的情況下測(cè)試了對(duì)稱電池的速率性能。隨著施加電流密度的增加,Bare-Li陽(yáng)極出現(xiàn)明顯的電壓波動(dòng),表明嚴(yán)重的副反應(yīng)和不穩(wěn)定電極界面的形成。相比之下,PLA-Li陽(yáng)極的循環(huán)穩(wěn)定性大大提高,電壓變化可以忽略不計(jì)。與此同時(shí),PLA-Li電池的極化電壓明顯低于PVDF-Li電池。這一發(fā)現(xiàn)突出了PLA內(nèi)部?jī)?nèi)置電場(chǎng)的適應(yīng)性,它可以有效地調(diào)節(jié)鋰沉積,以響應(yīng)動(dòng)態(tài)變化的電流密度??梢钥闯鍪褂肞LA-Li陽(yáng)極的電池具有優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性,超過(guò)6000 h,極化電壓低至300 mV。相比之下,PVDF涂層對(duì)鋰金屬陽(yáng)極的增強(qiáng)性能限制在1000 h循環(huán)壽命內(nèi)。由此可以推斷,通過(guò)將應(yīng)力轉(zhuǎn)化為電場(chǎng),有效地提高了鋰陽(yáng)極的電化學(xué)性能。

            將涂有各種保護(hù)層的金屬鋰與LFP和鋰硫(Li-S)電池配對(duì),以檢驗(yàn)其應(yīng)用和適用性。為了研究?jī)?nèi)置電場(chǎng)對(duì)Li+離子傳輸和沉積的影響,使用原位電池膨脹分析儀評(píng)估了組裝后的LFP電池在循環(huán)過(guò)程中的厚度變化。由于LFP電極的顯著穩(wěn)定性,整個(gè)電池厚度的變化可以被認(rèn)為是由于鋰金屬側(cè)的沉積和剝離。在充放電過(guò)程的前5次循環(huán)中,Bare-Li的厚度膨脹速度較快,5次循環(huán)后厚度膨脹可達(dá)到0.53 × 10?2 mm,而PLA-Li的厚度膨脹速度較慢,為0.31 × 10?2 mm。這種體積膨脹的減小是由于鋰枝晶和“死”鋰層厚度的減少。通過(guò)有限元仿真進(jìn)一步驗(yàn)證了壓電效應(yīng)在鋰硫電池中的有效應(yīng)用。帶負(fù)電荷的多硫化物在穿梭到壓電薄膜上時(shí),會(huì)受到電場(chǎng)力的作用而被排斥,從而阻礙了它們對(duì)陽(yáng)極的腐蝕。與Bare-Li相比,PLA-Li顯著降低了多硫化物的穿梭效應(yīng),有利于陽(yáng)極的循環(huán)穩(wěn)定性,提高了硫陰極的利用率。

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            為了演示PLA在實(shí)際場(chǎng)景中的應(yīng)用,在實(shí)際場(chǎng)景中會(huì)經(jīng)歷更明顯的應(yīng)力變化,作者組裝了一個(gè)與Bare-Li/LFP軟包電池具有相同電極尺寸和活性材料負(fù)載的PLA -Li/LFP軟包電池。研究了保護(hù)后軟包電池的應(yīng)力變化和分布,并對(duì)PLA保護(hù)層的改善對(duì)電池電化學(xué)性能的影響進(jìn)行了比較分析。

            與Bare-Li/LFP軟包電池相比, PLA-Li每循環(huán)膨脹力的增長(zhǎng)相對(duì)緩慢,PLA-Li陽(yáng)極上的鋰沉積非常均勻,枝晶生長(zhǎng)行為受到抑制,這可歸因于PLA層壓電效應(yīng)產(chǎn)生的固有電場(chǎng),引導(dǎo)形成均勻的局部電流密度分布模式。

            通過(guò)有限元模擬進(jìn)一步說(shuō)明了壓電效應(yīng)在實(shí)際軟包電池中的優(yōu)越性。與扣式電池不同,軟包電池匹配更高的陰極活性材料負(fù)載,更高的電流密度,對(duì)應(yīng)更大的鋰陽(yáng)極體積變化,陽(yáng)極涂覆PLA膜后,局部沉積部位產(chǎn)生的較高應(yīng)力可轉(zhuǎn)化為陽(yáng)極內(nèi)的面內(nèi)電場(chǎng)。因此,消除了由軟包電池尺寸和制造工藝變化引起的局部電流密度和沉積部位分布不均勻。這有助于整個(gè)電池內(nèi)均勻的應(yīng)力分布,避免了Bare-Li中觀察到的明顯應(yīng)力集。同時(shí),在循環(huán)過(guò)程中,“死”鋰的積累不僅會(huì)逐漸加劇整個(gè)電池的壓力,但Li+離子的優(yōu)先沉積也放大了Bare-Li陽(yáng)極內(nèi)部的應(yīng)力差異。局部應(yīng)力集中又會(huì)進(jìn)一步影響后續(xù)的Li+-離子沉積行為,強(qiáng)化局部電流密度分布的不均勻性,實(shí)現(xiàn)正反饋調(diào)節(jié)。這種正反饋調(diào)節(jié)會(huì)加劇應(yīng)力相關(guān)問(wèn)題,加速SEI斷裂、電極裂紋、局部枝晶生長(zhǎng)等問(wèn)題的發(fā)生。相比之下,PLA - Li由于壓電效應(yīng)的獨(dú)特保護(hù)機(jī)制,在循環(huán)過(guò)程中電池內(nèi)部的應(yīng)力差水平保持在較低水平,表明陽(yáng)極側(cè)鋰沉積均勻,保證了PLA - Li在實(shí)際袋狀電池中的循環(huán)穩(wěn)定性。

            為了驗(yàn)證內(nèi)建電場(chǎng)的實(shí)際應(yīng)用效果,作者組裝了尺寸為50 × 50 mm2的Li-S和LFP軟包電池,觀察了它們的循環(huán)穩(wěn)定性。使用LFP作為正極時(shí),循環(huán)100次后容量保持率可達(dá)84.7%,延長(zhǎng)了鋰金屬電池的循環(huán)壽命。同時(shí),循環(huán)后的保護(hù)袋電池成功為手機(jī)充電,在實(shí)際的軟包電池中,PLA提高了穩(wěn)定性并延長(zhǎng)了長(zhǎng)循環(huán)壽命,這表明通過(guò)自適應(yīng)壓電效應(yīng)中不可避免的應(yīng)力變化杠桿得到穩(wěn)定的鋰金屬陽(yáng)極是可行的。

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            3.總結(jié)

            作者提出了一種通過(guò)壓電效應(yīng)將電池中潛在的應(yīng)力變化轉(zhuǎn)化為自適應(yīng)內(nèi)置電場(chǎng)的創(chuàng)新方法。電場(chǎng)表現(xiàn)出響應(yīng)不同電池系統(tǒng)自發(fā)調(diào)節(jié)其強(qiáng)度的能力,這不僅增強(qiáng)了Li+離子的遷移,而且確保了Li+離子在整個(gè)陽(yáng)極上的均勻分布。在有限元模擬的支持下,揭示了電化學(xué)-機(jī)電-力耦合關(guān)系,選擇性制備了高響應(yīng)靈敏的PLA壓電涂層,并利用壓電效應(yīng)驗(yàn)證了其可行性。因此,PLA有效地防止樹(shù)突的形成,減輕應(yīng)力集中,保證了軟包電池的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。我們相信本研究提出的應(yīng)力自適應(yīng)方法將為未來(lái)研究人員在處理問(wèn)題方面提供有價(jià)值的參考,并且模擬和傳感技術(shù)的結(jié)合為L(zhǎng)MA的更多隱藏問(wèn)題的表征和可視化提供了可能的途徑。

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