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近日,中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國(guó)家研究中心和化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院曾杰教授課題組以碳化硅體系為研究對(duì)象,發(fā)現(xiàn)親疏水性在催化反應(yīng)過程中起到了至關(guān)重要的作用,并從原子尺度上解釋了這種作用的“來源”:親水性的碳化硅量子點(diǎn)表面富含羥基結(jié)構(gòu),可以有效促進(jìn)二氧化碳分子的活化。
SiC催化CO2加氫反應(yīng)示意圖
催化反應(yīng)是在催化劑表面發(fā)生的,通常我們可以調(diào)控催化劑表面的性質(zhì)來提升催化反應(yīng)的活性、選擇性和穩(wěn)定性。親疏水性是一個(gè)重要的表面性質(zhì)參數(shù),過去人們對(duì)于親疏水性質(zhì)的理解基本都停留在對(duì)底物分子的富集作用上,例如親水的催化劑表面容易吸附醇類等物種,而疏水性表面容易吸附酯類酮類等物種。但這種理解是比較宏觀的,所以從原子尺度上揭示催化劑表面親疏水性質(zhì)影響催化反應(yīng)的本質(zhì),對(duì)于設(shè)計(jì)高效催化劑具有重要指導(dǎo)意義。
研究人員對(duì)比了商用碳化硅和量子點(diǎn)碳化硅二氧化碳加氫反應(yīng)活性,發(fā)現(xiàn)親水性的量子點(diǎn)碳化硅在32標(biāo)準(zhǔn)大氣壓和150攝氏度的條件下,質(zhì)量活性(mass activity)比同等條件下疏水性的商用碳化硅高出三個(gè)數(shù)量級(jí)。量子點(diǎn)碳化硅的表觀活化能只有商用碳化硅的一半左右。研究人員還構(gòu)筑了一系列表面富含羥基的催化劑,這些催化劑在CO2加氫反應(yīng)中的活性比其不含羥基的結(jié)構(gòu)高出了一個(gè)數(shù)量級(jí)。
該成果以“Molecular-Level Insight into How Hydroxyl Groups Boost Catalytic Activity in CO2 Hydrogenation into Methanol”為題,2月22日在線發(fā)表在《Chem》雜志上(Chem 2018, DOI: 10.1016/j.chempr.2018.01.019)。該課題組對(duì)親疏水性在CO2加氫反應(yīng)中的作用的理解,突破了人們對(duì)于親疏水性的傳統(tǒng)認(rèn)知,為今后尋找更為高效的CO2加氫催化劑開拓了新的思路。
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