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        有關(guān)分子篩結(jié)構(gòu)

        有關(guān)分子篩結(jié)構(gòu)
        國(guó)儀精測(cè)  2022-05-12  |  閱讀:6445

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        1、概念

        自然界中存在一種天然硅鋁酸鹽,它們具有篩分分子、吸附、離子交換和催化作用。這種天然物質(zhì)稱為沸石(沸石是沸石族礦物的總稱,是一種含水的堿金屬或堿土金屬的鋁硅酸礦物),根據(jù)沸石的結(jié)構(gòu),人工合成的沸石稱為分子篩。分子篩是一種包含有精確和單一的微小孔洞的材料,可用于吸附氣體或液體。足夠小的分子可以通過孔道被吸附,而更大的分子則不能。與一個(gè)普通篩子不同的是它在分子水平上進(jìn)行操作。

        2、結(jié)構(gòu)

        分子篩的化學(xué)組成通式為:(M)2/nO· Al2O3·xSiO2·pH2O(其中,M代表金屬離子(人工合成時(shí)通常為Na);n代表金屬離子價(jià)數(shù);x代表SiO2的摩爾數(shù),也稱為硅鋁比;p代表水的摩爾數(shù))。

        2.1初級(jí)結(jié)構(gòu)單元  

        分子篩骨架的最基本結(jié)構(gòu)是 SiO4和AlO4四面體,構(gòu)成初級(jí)結(jié)構(gòu)單元。通常來講,沸石分子篩都是一個(gè)個(gè)四面體通過共用頂點(diǎn)來堆積得到的,所以一個(gè)四面體就是一個(gè)初級(jí)的結(jié)構(gòu)單元(TO4四面體)。例如:對(duì)于silicalite-1沸石分子篩來講,它的初級(jí)結(jié)構(gòu)單元是硅氧四面體([SiO4]0),并且這個(gè)四面體結(jié)構(gòu)單元呈現(xiàn)電中性,這些硅氧四面體通過共用氧原子的連接,形成了具有MFI結(jié)構(gòu)的沸石分子篩。當(dāng)然,當(dāng)在合成體系中有鋁存在的條件下,則有兩種四面體:硅氧四面體([SiO4]0)和鋁氧四面體([AlO4]-),并且鋁氧四面體是存在一個(gè)負(fù)電荷的,通過組裝合成了硅鋁的具有MFI結(jié)構(gòu)的分子篩。而磷鋁分子篩則是磷氧四面體([PO4]+)和鋁氧四面體([AlO4]-)嚴(yán)格交替構(gòu)成,骨架呈電中性。

        image.png 

        一級(jí)結(jié)構(gòu)-硅(鋁)氧四面體

         

        2.2次級(jí)結(jié)構(gòu)單元  

        分子篩的骨架結(jié)構(gòu)由初級(jí)結(jié)構(gòu)單元進(jìn)行有限或者無限的連接后而形成的。有限的結(jié)構(gòu)單元,如次級(jí)結(jié)構(gòu)單元通常是指由TO4四面體通過共同使用定點(diǎn)的氧原子,從而按照不同的連接方式組成的多元環(huán)結(jié)構(gòu),比較常見的環(huán)結(jié)構(gòu)如四元環(huán)、五元環(huán)、六元環(huán)、雙四元環(huán)和雙六元環(huán),例如4-4次級(jí)結(jié)構(gòu)單元,它所代表的的是兩個(gè)四元環(huán),即雙四元環(huán)。正如我們所熟知的A型分子篩,它就是通過SOD籠與雙四元環(huán)之間進(jìn)行連接從而形成了沸石分子篩。

        硅及鋁原子通過氧構(gòu)成氧環(huán),氧環(huán)的大小決定沸石的細(xì)孔孔徑。每個(gè)氧環(huán)的氧原子數(shù)目為4~12個(gè)。通常具有分子篩作用的有八元環(huán)(0.4~0.5nm)、十元環(huán) (0.5~0.6nm) 及十二元環(huán) (0.7~ 0. 9nm)。

         

        image.png 

        二級(jí)結(jié)構(gòu)-環(huán)

        2.3籠狀結(jié)構(gòu)單元  

        四面體通過氧橋相互連接形成多元環(huán),而各種不同的多元環(huán)通過氧橋相互連接,形成具有三維空間的多面體,這些多面體是中空的籠狀,故又稱為籠。沸石分子篩的籠是三維空間的多面體,是構(gòu)成分子篩的主要結(jié)構(gòu)單元,例如,我們所熟悉的SOD籠它由八個(gè)六元環(huán)和六個(gè)四元環(huán)來組成的,一般簡(jiǎn)寫成4668。不同的分子篩骨架會(huì)含有相同的籠狀結(jié)構(gòu)單元,換句話說,同一個(gè)籠狀結(jié)構(gòu)單元通過不同連接方式會(huì)形成不同的分子篩骨架結(jié)構(gòu)類型。一個(gè)經(jīng)典的例子就是SOD籠。 SOD籠間通過本身的共面連接形成的是SOD沸石分子篩;SOD籠間通過雙四元環(huán)的連接,形成的是LTA型分子篩;SOD籠間通過雙六元環(huán)的連接,形成的是FAU和EMT沸石分子篩。

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        三級(jí)結(jié)構(gòu)-籠

        這種結(jié)合形式,構(gòu)成了具有分子級(jí)、孔徑均勻的空洞及孔道。由于結(jié)構(gòu)不同,形式不同,“籠”形的空間孔洞分為α、β、γ、六方柱、八面沸石等 “籠”的結(jié)構(gòu),如ZSM-5,AlPO4-8,SCM-14。

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        3、吸附性能

        沸石分子篩的吸附是一種物理變化過程。產(chǎn)生吸附的原因主要是分子引力作用在固體表面產(chǎn)生的一種“表面力”,當(dāng)流體流過時(shí),流體中的一些分子由于做不規(guī)則運(yùn)動(dòng)而碰撞到吸附劑表面,在表面產(chǎn)生分子濃聚,使流體中的這種分子數(shù)目減少,達(dá)到分離、清除的目的。由于沸石分子篩孔徑均勻,只有當(dāng)分子動(dòng)力學(xué)直徑小于沸石分子篩孔徑時(shí)才能很容易進(jìn)入晶穴內(nèi)部而被吸附,所以沸石分子篩對(duì)于氣體和液體分子就猶如篩子一樣,根據(jù)分子的大小來決定是否被吸附。沸石分子篩具有獨(dú)特的規(guī)整晶體結(jié)構(gòu),其中每一類都具有一定尺寸、形狀的孔道結(jié)構(gòu),并具有較大比表面積。

         


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