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研究背景

全固態(tài)電池因其高能量密度與高安全性而受到廣泛關注。固態(tài)電解質(zhì)是固態(tài)電池的核心，其中，聚合物固態(tài)電解質(zhì)具有優(yōu)異的柔韌性以及與電極之間良好的兼容性，但是存在離子電導率低、電化學穩(wěn)定性差等問題；而陶瓷電解質(zhì)具有較高的離子電導率和優(yōu)異的物理、熱學和電化學穩(wěn)定性，但通常與電極材料接觸不良且存在高界面電阻。為綜合上述兩種固態(tài)電解質(zhì)的優(yōu)勢，以獲得結構和性能上的平衡，研究人員通過在聚合物電解質(zhì)基質(zhì)中分散陶瓷顆�；�?qū)⒕酆衔镫娊赓|(zhì)浸潤到陶瓷框架中，開發(fā)了復合固態(tài)電解質(zhì)（CSEs）的概念。

然而，高性能CSEs中陶瓷電解質(zhì)的結構設計仍然面臨著巨大挑戰(zhàn)。聚合物基質(zhì)內(nèi)的孤立陶瓷顆�？赡軐е绿沾膳c聚合物之間的離子傳輸效率低下，且聚合物內(nèi)的隨機陶瓷框架具有高扭曲性和低柔韌性，可能影響離子傳輸和電化學性能。此外，CSE的厚度對離子傳輸和電化學性能也有直接影響。對于大多數(shù)陶瓷纖維網(wǎng)絡，由于陶瓷排列與電極表面平行，離子傳輸會受到一定的限制。因此，構建具有垂直排列、相互連通以及低扭曲度的超薄CSE，與聚合物電解質(zhì)復合，以實現(xiàn)短距離和快速離子傳遞途徑，從而實現(xiàn)高離子電導率是非常理想的解決途徑。

成果簡介

本工作首次開發(fā)了一種“垂直”纖維素分層模板，可以通過纖維方向和各向異性纖維素薄膜的厚度來精確控制。利用這種模板制備了具有低扭曲度和均勻孔隙度的垂直排列的Li7La3Zr2O12（LLZO）陶瓷膜。將聚對苯二甲酸乙二醇酯（PEO）聚合物納入LLZO結構中，制備得到柔性復合固態(tài)電解質(zhì)（CSEs），并表現(xiàn)出優(yōu)異的力學強度、高離子電導率（2.1×10-4Scm-1）以及與鋰負極優(yōu)良的界面兼容性。以該CSEs組裝的LiFePO4/Li全電池在200圈循環(huán)后仍能達到172.3mAhg-1的放電容量，庫侖效率超過99%，容量保持率為93.1%。這些結果表明，對垂直纖維素分層模板尺寸和結構的精細設計在制備高安全、高性能柔性LLZO@PEO-LiTFSICSEs方面具有良好的應用前景。

圖文詳情

圖1各向異性纖維素薄膜、垂直排列的LLZO陶瓷膜以及CSE的制備過程示意圖

圖2各向異性纖維素薄膜、纖維素分層模板和垂直排列的LLZO陶瓷膜的物性表證

圖3多尺度定向排列的LLZO@PEO-LiTFSI復合固態(tài)電解質(zhì)（CSE）

圖4多尺度垂直定向LLZO@PEO-LiTFSI復合固態(tài)電解質(zhì)在25°C下的電化學性能

圖525°C下多尺度垂直定向LLZO@PEO-LiTFSICSE在Li/LFP電池中的電化學性能

原文鏈接：https://doi.org/10.1002/eom2.12317

（中國粉體網(wǎng)編輯整理/文正）

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