中國粉體網(wǎng)訊 相比于目前的商業(yè)化鋰離子電池，全固態(tài)鋰電池具有更好的安全性和更大的能量密度提升空間。在這種電池中，空間電荷層可以產(chǎn)生于各種固-固界面附近；只有深入理解了該現(xiàn)象對離子傳輸?shù)挠绊懀庞锌赡苡嗅槍π缘倪M行界面優(yōu)化。在之前的文獻報道中，研究者普遍認為空間電荷層對離子遷移的影響只由鋰離子的濃度決定：鋰離子濃度高則有利于離子遷移，而鋰離子濃度低則不利于離子遷移。這一認知存在兩個問題。首先，該理論所提及的鋰離子濃度波動并未受到實驗觀測驗證。其次，鋰離子的濃度改變常常會引起晶格扭曲、相變、鋰離子/空位比例變化等一系列同樣能顯著影響固體中離子傳輸?shù)囊蛩�，因此整體離子傳輸效率不一定像文獻中普遍認為的那樣簡單隨鋰離子濃度的升高而升高，而是可能存在很復雜的相互關(guān)系。為了透徹的理解空間電荷層對離子傳輸?shù)膶嶋H影響，研究者需要對材料進行原子尺度的直接觀測。
中國科學技術(shù)大學馬騁教授團隊發(fā)揮了球差校正透射電鏡具有原子級分辨率的優(yōu)勢，以Li0.33La0.56TiO3這一經(jīng)典固態(tài)電解質(zhì)的晶界作為研究對象，揭示了空間電荷層對其離子傳輸?shù)挠绊憽Ｔ谖墨I報道中，研究者普遍認為該材料之所以會具有過大的晶界電阻，是因為空間電荷層在晶界附近形成了鋰離子濃度極低的區(qū)域，從而限制了離子遷移效率。不同于這一認知，馬騁教授團隊通過球差校正電鏡觀測發(fā)現(xiàn)晶界附近的鋰離子濃度反而高于材料中的平均水平，并且精準確定了這些多余鋰離子在晶格中的位置。
在此基礎上，研究者結(jié)合理論計算和電化學測試，發(fā)現(xiàn)這種晶體結(jié)構(gòu)能實現(xiàn)相當高效的離子傳輸，和文獻中被普遍接受的假想截然相反。這一發(fā)現(xiàn)修正了研究者關(guān)于空間電荷層的認知，也為全固態(tài)電池的界面優(yōu)化提供了指導法則。相關(guān)研究成果以“Atomic-scale study clarifying the role of space-charge layers in a Li-ion-conducting solid electrolyte”為題發(fā)表于國際著名學術(shù)期刊《Nature Communications》上
參考資料：中國科學技術(shù)大學
（中國粉體網(wǎng)編輯整理/長安）
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