中國(guó)粉體網(wǎng)訊 近期，中科院合肥研究院固體所能源材料與器件制造研究部潘旭研究員團(tuán)隊(duì)在鈣鈦礦太陽(yáng)電池研究方面取得新進(jìn)展，相關(guān)成果以“Mixed-Phase Low-Dimensional Perovskite-Assisted Interfacial Lead Directional Management for Stable Perovskite Solar Cells with Efficiency over 24%”為題發(fā)表在ACS Energy Letters (ACS Energy Lett., 6, 4395–4404 (2021))上。
有機(jī)-無(wú)機(jī)鹵化物鈣鈦礦是近年來(lái)光電領(lǐng)域備受關(guān)注的材料之一，由于獨(dú)特的光電特性，目前鈣鈦礦太陽(yáng)電池的認(rèn)證光電轉(zhuǎn)化效率已經(jīng)達(dá)到25.5%，展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用前景。然而鈣鈦礦材料由于離子特性，在吸光層薄膜熱退火的制備過(guò)程中不可避免地產(chǎn)生大量缺陷，這無(wú)疑會(huì)成為載流子的非輻射復(fù)合中心，影響太陽(yáng)電池的開(kāi)路電壓，進(jìn)而導(dǎo)致電池效率的下降。此外，研究表明，界面處大量缺陷的存在會(huì)加快鈣鈦礦薄膜的降解，嚴(yán)重影響器件的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。因此，有效的界面缺陷管理對(duì)于進(jìn)一步提高器件效率和環(huán)境穩(wěn)定性至關(guān)重要。
研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)引入2-甲硫基-2-咪唑啉（MT-Im）陽(yáng)離子，設(shè)計(jì)新型低維鈣鈦礦材料并引入鈣鈦礦吸光層和空穴傳輸層界面。由于MT-Im陽(yáng)離子既可以作為電子受體，又可以作為電子給體，能夠?qū)缑娑嘣缘你U（Pb）基缺陷進(jìn)行定向管理。其中-C=N和-S-CH3基團(tuán)表現(xiàn)出路易斯酸性，與未配位的Pb2+形成Pb-N和Pb-S配位鍵，抑制Pb0的產(chǎn)生；NH2+基團(tuán)又可以與PbI3-（Pb-I反位缺陷）形成配位鍵，錨定Pb2+離子。通過(guò)密度泛函理論（DFT）計(jì)算可知（圖1a，b），含有MT-Im的鈣鈦礦界面處PbI和IPb缺陷形成能分別由0.57 eV和3.15 eV升高至0.97 eV和4.24 eV，可以有效抑制缺陷的產(chǎn)生。同時(shí)，研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)調(diào)節(jié)MT-Im陽(yáng)離子的濃度時(shí)，界面處低維鈣鈦礦呈現(xiàn)出混合晶相（圖1c-e），有利于提高對(duì)于不同類型界面缺陷的鈍化效果，實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定鈣鈦礦界面的作用。
圖1. (a,b) DFT計(jì)算模型和不同界面缺陷的形成能； (c-e) 低維鈣鈦礦的XRD測(cè)試結(jié)果。
進(jìn)一步研究結(jié)果表明，經(jīng)MT-Im修飾的鈣鈦礦太陽(yáng)電池表現(xiàn)出低缺陷密度、抑制的界面非輻射復(fù)合和高載流子傳輸，器件開(kāi)路電壓由1.14 V上升到1.19 V，呈現(xiàn)出24.07%的光電轉(zhuǎn)化效率（穩(wěn)態(tài)效率為23.25%，圖2）。此外，由于穩(wěn)定的低維鈣鈦礦層的保護(hù)作用，水分子入侵和功能層間的離子遷移被有效抑制，器件在濕度、溫度和光照條件下的長(zhǎng)期穩(wěn)定性得到顯著提升。該研究工作為高效率鈣鈦礦光伏器件制備過(guò)程中界面缺陷的定向管理提供了新思路。
圖2. (a) 基于低維鈣鈦礦界面修飾的鈣鈦礦太陽(yáng)電池結(jié)構(gòu)示意圖； (b-f) 器件光伏性能測(cè)試結(jié)果。
上述研究工作得到了中國(guó)科學(xué)院特別研究助理資助項(xiàng)目、中國(guó)博士后科學(xué)基金、安徽省自然科學(xué)基金、合肥研究院院長(zhǎng)基金等項(xiàng)目的資助。
文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsenergylett.1c01878。
（中國(guó)粉體網(wǎng)編輯整理/星耀）
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