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        “定點(diǎn)還原策略”制備復(fù)合納米催化材料取得新進(jìn)展


        來(lái)源:沈陽(yáng)材料科學(xué)國(guó)家研究中心

        [導(dǎo)讀]  近日,金屬所沈陽(yáng)材料科學(xué)國(guó)家研究中心齊偉研究員團(tuán)隊(duì)與東北大學(xué)付昱教授課題組合作在制備金屬納米粒子/MOFs復(fù)合材料方面取得重要進(jìn)展。

        中國(guó)粉體網(wǎng)訊  金屬有機(jī)骨架(Metal-Organic frameworks, MOFs)是由金屬離子與有機(jī)配體自組裝形成的結(jié)晶性材料,其在分離、催化等眾多領(lǐng)域已經(jīng)受到了廣泛關(guān)注。由于MOFs具有分子/原子層次可調(diào)的化學(xué)組成以及框架和孔道結(jié)構(gòu),因此被認(rèn)為是一種理想的金屬納米催化劑載體。目前,制備金屬納米粒子/MOFs復(fù)合材料的方法主要有兩種,即“瓶中造船法(ship-in-a-bottle)”和“船外造瓶法(bottle-around-ship)”,也就是在MOFs結(jié)構(gòu)中引入金屬納米粒子前軀體后還原或者在預(yù)先制備好的金屬納米粒子表面包覆MOFs的合成策略。這兩種材料制備方法雖然已經(jīng)取得顯著的進(jìn)展,但是仍有較大的創(chuàng)新發(fā)展空間。 


        近日,金屬所沈陽(yáng)材料科學(xué)國(guó)家研究中心齊偉研究員團(tuán)隊(duì)與東北大學(xué)付昱教授課題組合作在制備金屬納米粒子/MOFs復(fù)合材料方面取得重要進(jìn)展。他們提出了一種新穎的“瓶變?yōu)榇╯hip-from-a-bottle)”的合成方法,該方法省去了從外界向MOFs結(jié)構(gòu)內(nèi)引入金屬納米粒子或前軀體這一相對(duì)繁瑣且可控性差的步驟,而是將MOFs的一部分“精準(zhǔn)加工”為金屬納米粒子,亦即利用雙金屬M(fèi)OFs中不同金屬團(tuán)簇的氧化還原能力差異,選擇性地將活性金屬團(tuán)簇還原為金屬納米粒子并保持其它部分的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,從而實(shí)現(xiàn)可控地制備多種不同類型的金屬納米粒子/MOFs復(fù)合材料。相關(guān)研究成果于7月22日在線發(fā)表在Matter期刊。 


        DFT計(jì)算結(jié)果明確了不同MOFs團(tuán)簇的還原電勢(shì)(Ereduction)之間的差異,課題研究團(tuán)隊(duì)據(jù)此設(shè)計(jì)了多種具有不同結(jié)構(gòu)/組成的雙金屬M(fèi)OFs(核殼式、分散式等)以期得到不同結(jié)構(gòu)類型的金屬納米粒子/MOFs復(fù)合材料。 


        課題研究團(tuán)隊(duì)采用“定點(diǎn)還原策略”對(duì)多種常見(jiàn)的雙金屬M(fèi)OFs(ZIF-67@ZIF-8,Cu-HKUST-1@Zn-HKUST-1,Cu/Zr-UiO-66-NH2等)進(jìn)行加工處理,選擇性地將雙金屬M(fèi)OFs中活性金屬團(tuán)簇部分還原為金屬納米粒子,得到一系列金屬納米粒子/MOFs復(fù)合材料(蛋黃殼式、核殼式、反核殼式、散布式等)。在這一過(guò)程中,活性金屬團(tuán)簇像是“靶心”,而還原劑則如“手術(shù)刀”般特異性地作用在該“靶心”。通過(guò)合理設(shè)計(jì)雙金屬M(fèi)OFs前軀體的結(jié)構(gòu),便可以實(shí)現(xiàn)對(duì)金屬納米粒子在MOFs結(jié)構(gòu)中空間分布的精準(zhǔn)調(diào)節(jié)。 


        利用由ZIF-67@ZIF-8選擇還原制得的蛋黃殼結(jié)構(gòu)Co-B@ZIF-8材料可以實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的分子尺寸選擇性催化功能。同時(shí),利用Co-B納米粒子的順磁性,Co-B@ZIF-8復(fù)合催化劑可以實(shí)現(xiàn)便捷地磁性回收;赯IF-67與ZIF-8原子級(jí)晶格匹配的特點(diǎn),通過(guò)選擇不同的雙金屬ZIF前軀體可以獲得多種結(jié)構(gòu)的Co-B/ZIF-8復(fù)合材料,這種新穎的金屬納米粒子/MOFs復(fù)合材料作為模型催化劑平臺(tái)在研究催化劑結(jié)構(gòu)與功能的關(guān)系上同樣展現(xiàn)出巨大的潛力。 


        相關(guān)工作獲得了國(guó)家自然科學(xué)基金、遼寧省自然科學(xué)基金和沈陽(yáng)材料科學(xué)國(guó)家研究中心項(xiàng)目的資助。 


        圖1 定點(diǎn)還原過(guò)程設(shè)計(jì)


        圖2 多種類型MOFs的位點(diǎn)選擇性還原


        圖3 Co-B@ZIF-8催化尺寸選擇加氫反應(yīng)


        (中國(guó)粉體網(wǎng)編輯整理/星耀)

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