中國粉體網(wǎng)訊 近日,中國科學(xué)院長春光學(xué)精密機(jī)械與物理研究所副研究員曾慶輝課題組提出一種由于CsPbBr3和Cs4PbBr6的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變誘導(dǎo)的高效熒光鈣鈦礦納米晶,所制備的鈣鈦礦納米材料的熒光量子效率可達(dá)99%,并將這種高熒光量子產(chǎn)率的材料應(yīng)用于LED器件方面,該工作對于鈣鈦礦量子點(diǎn)在光電器件領(lǐng)域的應(yīng)用具有十分重要的意義。該成果發(fā)表在英國皇家化學(xué)學(xué)會的Journal of Materials Chemistry C 雜志上(J. Mater. Chem. C,2019,7,7548--7553),并被雜志選為首頁封面文章。該文章的第一作者是在讀博士研究生蘇瑩,通訊作者是曾慶輝。
全無機(jī)鈣鈦礦納米材料因其優(yōu)異的光學(xué)性能(如較高的熒光量子產(chǎn)率、激發(fā)譜線寬、較窄的熒光發(fā)射光譜、發(fā)射光譜可調(diào)等優(yōu)異的光學(xué)性能),在LED、激光器和太陽能電池等光電領(lǐng)域得到廣泛的應(yīng)用研究。隨著全無機(jī)鈣鈦礦量子點(diǎn)的快速發(fā)展,鈣鈦礦家族如Cs4PbBr6,Cs2PbBr4 以及CsPb2Br5等鈣鈦礦衍生物受到科研工作者越來越多的關(guān)注。近幾年,研究主要集中在“非發(fā)光”的Cs4PbBr6納米晶和“發(fā)光”的CsPbBr3量子點(diǎn)的化學(xué)轉(zhuǎn)化方面。但迄今為止,這種轉(zhuǎn)化過程中存在的明顯熒光增強(qiáng)的作用及其背后的深層機(jī)制并未得到解釋。
曾慶輝等科研人員通過添加ZnBr2作為誘導(dǎo)劑,實(shí)現(xiàn)了由CsPbBr3量子點(diǎn)向Cs4PbBr6納米晶轉(zhuǎn)化,并解釋了在這種轉(zhuǎn)化過程中存在的明顯的熒光增強(qiáng)作用(CsPbBr3量子點(diǎn)的熒光量子產(chǎn)率由58%提高到99%)及其背后的深層機(jī)制。同時(shí),觀察到Cs4PbBr6納米晶的精準(zhǔn)的發(fā)光峰位置(336nm),解決了之前存在的爭議問題。
通過添加ZnBr2作為誘導(dǎo)劑的方法實(shí)現(xiàn)了從CsPbBr3量子點(diǎn)逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)镃s4PbBr6納米晶,并且光致發(fā)光峰的位置保持在517nm而沒有太多偏差。在從CsPbBr3量子點(diǎn)到Cs4PbBr6納米晶的轉(zhuǎn)化過程中,剩余的CsPbBr3量子點(diǎn)的熒光量子產(chǎn)率仍然保持高達(dá)近99%,這是由于CsPbBr3量子點(diǎn)中發(fā)生的“適者生存”過程和非輻射躍遷減少的過程。有趣的是,當(dāng)將誘導(dǎo)劑含量增加至95%時(shí),得到了近似單相的Cs4PbBr6納米晶結(jié)構(gòu)。通過監(jiān)測它的吸收和發(fā)射光譜,獲得了336 nm的發(fā)射峰,這與之前的公開發(fā)表的理論研究一致,從而表明Cs4PbBr6納米晶的精確發(fā)光峰位置。進(jìn)一步直接闡明,先前在CsPbBr3和Cs4PbBr6共存的混合納米晶結(jié)構(gòu)中看到的綠色發(fā)射峰僅來自CsPbBr3量子點(diǎn)的發(fā)光而不是Cs4PbBr6納米晶。通過與香港中文大學(xué)的研究人員合作,基于優(yōu)化了的CsPbBr3高熒光量子點(diǎn)制備了綠光LED器件,其亮度的最大值高達(dá)1941.6 cd/m2,最大外量子效率(EQE)約為1.21%,這為未來獲得高效熒光CsPbBr3鈣鈦礦量子點(diǎn)和相應(yīng)的富有成效的光電器件開辟了新的途徑。
該工作得到吉林省科技發(fā)展計(jì)劃項(xiàng)目的支持。
在ZnBr2誘導(dǎo)劑作用下CsPbBr3和Cs4PbBr6鈣鈦礦納米晶結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)換的示意圖
(中國粉體網(wǎng)編輯整理/江岸)
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