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        物理所發(fā)現(xiàn)一種新型鈉離子電池有機負(fù)極材料(組圖)


        來源:物理研究所

        [導(dǎo)讀]  中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家實驗室(籌)清潔能源實驗室E01課題組博士生吳曉燕、研究員胡勇勝等發(fā)現(xiàn)了一種新型鈉離子電池有機負(fù)極材料——2,5苯醌-1,4二鈉(Na2C6H2O4)(中國發(fā)明專利,申請?zhí)枺?014102450296),并研究了電化學(xué)性能及其儲鈉機制。
        中國粉體網(wǎng)訊  有機材料具有豐富的化學(xué)組成,氧化還原電位可調(diào),可以實現(xiàn)多電子轉(zhuǎn)移,而且原料來源豐富,成本低廉,材料可循環(huán)降解,對環(huán)境無害,作為鈉離子電池電極材料引起了大家的廣泛關(guān)注。最近,中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家實驗室(籌)清潔能源實驗室E01課題組博士生吳曉燕、研究員胡勇勝等發(fā)現(xiàn)了一種新型鈉離子電池有機負(fù)極材料——2,5苯醌-1,4二鈉(Na2C6H2O4)(中國發(fā)明專利,申請?zhí)枺?014102450296),并研究了電化學(xué)性能及其儲鈉機制。該材料的平均嵌鈉電位為1.4V,首周可逆容量265mAh/g。由于嵌鈉電位較高(>1.0V),充放電過程中表面形成SEI膜極少,獲得了較高的首周庫侖效率(92%)。但有機材料的電導(dǎo)率普遍偏低,他們利用該材料溶于水的特點,又發(fā)展了一種噴霧干燥方法,一步制備和構(gòu)建了具有離子電子混合導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的Na2C6H2O4/CNT復(fù)合材料,表現(xiàn)出良好的循環(huán)和倍率性能,在7C倍率下,可逆容量達到136mAh/g,1C倍率下30周循環(huán)后容量保持在195mAh/g。同時,這一方法可以推廣到具有低電導(dǎo)率的水溶性或油溶性材料,實現(xiàn)與親水性或親油性的碳納米管的有效復(fù)合,低成本、一步實現(xiàn)具有高電導(dǎo)率的復(fù)合電極材料(Journal of Materials Chemistry A, 2015, 3, 13193-13197)。

          進一步和A02組副研究員金士鋒、研究員陳小龍合作,解析出Na2C6H2O4及其嵌鈉態(tài)Na3C6H2O4和Na4C6H2O4的晶體結(jié)構(gòu),發(fā)現(xiàn)它們的結(jié)構(gòu)是由互相平行的有機苯環(huán)層和無機Na-O層交錯堆疊而成的有機-無機層狀結(jié)構(gòu)。原位XRD結(jié)果顯示,在前兩周充放電中的結(jié)構(gòu)變化為:首周放電發(fā)生Na2→Na4的兩相反應(yīng),首周充電中則依次發(fā)生Na4→Na3和Na3→Na2兩個兩相反應(yīng)過程;在第二周的放電和充電過程中均出現(xiàn)中間相Na3相。隨著Na的嵌入,Na原子和羰基的配位情況發(fā)生了變化,Na3相的Na-O層相比于Na2相和Na4相發(fā)生了一定程度的扭曲,同時苯環(huán)與bc平面之間的夾角減小,整個分子發(fā)生轉(zhuǎn)動。結(jié)合第一性原理計算,E01組博士生章志珍等研究了Na2C6H2O4材料及其嵌鈉態(tài)Na3C6H2O4和Na4C6H2O4的電子結(jié)構(gòu)及鈉離子傳輸機制。發(fā)現(xiàn)電子在有機苯環(huán)層內(nèi)傳遞和存儲,苯環(huán)為氧化還原中心;而鈉離子在無機Na-O層中擴散和存儲,這個新的機制類似于過渡金屬層狀氧化物材料。這對于設(shè)計新型的有機材料提供了理論指導(dǎo)。相關(guān)研究結(jié)果得到國際同行的高度認(rèn)可,最近發(fā)表在Science子刊Science Advances 2015, 1, e1500330。

          上述工作得到了國家自然科學(xué)基金委優(yōu)秀青年基金、科技部“863”創(chuàng)新團隊項目、基金委創(chuàng)新群體和中國科學(xué)院百人計劃的大力支持。

        圖1 有機負(fù)極材料2,5苯醌-1,4二鈉(Na2C6H2O4)的化學(xué)結(jié)構(gòu)式和電化學(xué)性能


        圖2 Na2C6H2O4/CNT納米多孔復(fù)合材料的倍率性能、循環(huán)性能及結(jié)構(gòu)示意圖


        圖3 Na2C6H2O4前兩周嵌鈉過程的原位XRD圖譜及反應(yīng)路徑示意圖


        圖4 Na2C6H2O4(A)、Na3C6H2O4(B)和Na4C6H2O4(C)的晶體結(jié)構(gòu)


        圖5 Na2C6H2O4(AD)、Na3C6H2O4(BE)和Na4C6H2O4(CF)的電荷密度圖和電子態(tài)密度圖


        圖6 Na2C6H2O4(ABC)和Na4C6H2O4(DEF)中的鈉離子擴散機理


        圖7 Na2C6H2O4儲鈉機制與過渡金屬層狀氧化物對比
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